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| 基于水滑石催化/吸附材料：纳米结构设计及性能研究 |
| 来源：中国粉体技术网 更新时间：2013-12-12 09:10:26 浏览次数： |
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（中国粉体技术网/刘莉）水滑石是由带正电荷的主体层板和层间阴离子通过非共价键的相互作用组装而成的化合物。由于组成和结构的特殊性，水滑石在催化反应中表现出高的催化活性和选择性。近年来，借助水滑石这一特点制备纳米催化/吸附材料已成为材料科学领域的研究热点。但是，如何设计并获得同时具有高活性与高稳定的纳米结构催化/吸附剂仍然是重要而富有挑战的目标。
近期北京化工大学系统研究了基于水滑石（LDHs）纳米结构催化/吸附剂的设计与制备。本研究的主要内容与结果如下：
（1）LDHs基纳米结构催化剂以多级Zn/Al LDHs纳米结构为前体，利用原位结构拓扑转变方法，制备了高分散、（0001）晶面暴露的ZnO纳米结构。实验及密度泛函理论计算（DFT）研究表明，相比于Zn/Al复合金属氧化物（MMOs）粉体、ZnO纳米棒及ZnO纳米片，高度暴露（0001）晶面的负载型ZnO纳米催化剂具有较低的带隙值（2.90eV）和较高的可见光催化活性。机理研究表明ZnO（0001）晶面上氧缺陷位的存在增强了其可见光催化活性；高度锚定于基底的特性增强了纳米粒子与基底的作用力，提高了其光催化稳定性。
以多级Ni/Al LDHs纳米结构为前体，利用原位还原方法，制备了高分散、高稳定Ni纳米粒子负载型催化剂。利用HRTEM、（HAADF）STEM、PAS、EXAFS等表征方法，揭示了Ni表面的丰富空位团作为催化活性位增强了Ni纳米催化剂对CO2甲烷化的低温催化活性（300℃时，CO2转化率约为99%；CH4选择性大于99%）。此外，Ni纳米粒子与载体的锚定效应增强了其长期催化反应的循环稳定性和热稳定性。
（2）由于水滑石具有大的比表面积，高的阴离子交换能力及焙烧复原的特点，因此已经被广泛应用于吸附移除污水中的重金属与有机污染物，并且具有吸附移除速率高，吸附容量大，简单的分离再生等优势。由于 LDHs 粉体吸附剂在溶液条件下，易团聚，由此带来其比表面及分散度的大大降低，从而导致其除污与离子交换能力的下降。
LDHs基纳米结构吸附剂利用电泳沉积方法，制备了ab面平行于基底取向的Mg/Al-NO3-LDHs薄膜吸附剂。其显示了高度有序的纳米结构、与基底强的结合力、对重金属和有机染料具有较高的吸附移除能力、高的稳定再生吸附性能。
以泡沫铝为结构化基底，利用原位生长方法制备了ab面垂直于基底取向的Mg/Al CO3LDHs薄膜吸附剂，实现了LDHs吸附剂的结构化与高分散。其显示了对重金属和有机染料高的吸附移除能力、优越的分离回收特性、稳定的再生吸附能力。
本研究利用LDHs结构和组成的可调变特性，设计了形貌可控（活性晶面择优暴露、特定缺陷位调控、活性组分高分散）的纳米结构，揭示了纳米结构与催化性能的构效关系，获得了几种高性能纳米结构催化剂；通过LDHs微晶的固载化，有效解决了纳米催化剂易于烧结或团聚、失活等问题。此外，基于LDHs纳米片结构单元，固载LDHs微晶于合适的基底/载体上，获得结构化的LDHs纳米吸附剂，从而显著提升了吸附剂对污染物的吸附移除性能。
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